Chegou, durante as décadas subsequentes, a vice-secretário geral da Academia das Ciências e a director dos Portugaliae Monumenta Historica. Sócio fundador da Academia Portuguesa de História, refundada em 1936, nela assumiu funções de 2º vice-presidente, 1º vice-presidente e presidente interino. Acrescente-se ainda que durante alguns anos acumulou as funções de director do arquivo nacional com as de auditor administrativo do distrito de Lisboa e de professor do ensino técnico.

É no contacto directo com os documentos e na organização de materiais históricos (sobretudo os dos cartórios da inquisição), muitos deles entrados no arquivo da Torre do Tombo em vagas sucessivas, que Baião vai desenvolver um apurado espírito metodológico, crítico e arquivístico indispensável para as suas pesquisas. Enquanto responsável máximo do arquivo histórico central português, conhecedor profundo da sua história institucional e documental e sócio da Academia das Ciências, prosseguiu esforços anteriores de publicação de inéditos e de interpretação e valorização dos corpos documentais existentes na Torre do Tombo. Esforços esses já presentes em guardas-mores como o visconde de Santarém e o Cardeal Saraiva, em historiadores como Francisco Varnhagen e Alexandre Herculano e em diplomatistas como João Pedro Ribeiro. Disso nos dão provas as páginas que escreveu com Pedro de Azevedo numa obra sobre o arquivo, cujo subtítulo «Sua história, corpos que o compõe e organização» não menciona o seu afã pessoal em dar a descobrir uma imensa massa de monumentos, de que se constituiu fiel depositário e cronista entusiasta.

De forma complementar, evidenciou-se com os seus estudos sobre a inquisição e sobre os perfis de vários dos seus antecessores à frente da Torre do Tombo, especializando-se no que designou como a infância da Academia (sobretudo a acção de João Pedro Ribeiro) e na obra histórica de Alexandre Herculano. Para tal, serviu-se dos acervos da Torre do Tombo e da Academia das Ciências, bem como de papéis pessoais de Herculano. De novo, como que aponta para essas figuras setecentistas e oitocentistas, cruciais no surgimento de uma ciência histórica, muito enriquecida pela paleografia e pela diplomática, como exemplos vivos para o século XX.

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