De regresso a Portugal, realizou em Lisboa, em 1940, o estágio dos museus nacionais, que o habilitou como conservador adjunto dos museus. Entre 1940 e 1943 esteve envolvido na conceção do Museu da Cidade de Lisboa, na qualidade de conservador. Em 1943 ganhou o concurso para diretor do Museu Regional de Évora e em 1946 foi nomeado professor da cadeira anexa de Estética e História da Arte na Faculdade de Letras da Universidade de Lisboa, tendo ocupado estes dois cargos até 1966, ano em que faleceu. Foi ainda vogal efetivo da Academia Nacional de Belas Artes e organizou inúmeras exposições em Portugal e no estrangeiro, especialmente no Brasil. Na universidade ensinou cadeiras dedicadas à arte da Idade Média no Ocidente, à Arte Gótica em Portugal, à Arte Portuguesa no Brasil e na Índia e ainda à Arte Hindu. Terá sido o primeiro docente de história da arte da Faculdade de Letras a recorrer à projeção de diapositivos nas atividades letivas regulares e fez parte da comissão de acompanhamento do novo edifício desta faculdade, construído na Cidade Universitária, dialogando com os arquitetos Porfírio e António Pardal Monteiro.

No âmbito da história da arte, Mário Tavares Chicó foi um dos principais promotores das novas perspetivas historiográficas que se começaram a conjugar a partir dos meados do século XX, gerando um movimento historiográfico paralelo à historiografia oficial do Estado Novo e frequentemente em contradição com os seus ideais. Mário Chicó tinha compreendido as limitações epistémicas da historiografia realizada em Portugal, cuja evolução tinha chegado a um ponto de estagnação. Necessitando de um salto metodológico e qualitativo, a sua investigação antecipou um novo rumo historiográfico, apoiando-se na diversificação de fontes e em contribuições multidisciplinares (sociologia, antropologia, economia, etnografia, filosofia, etc.). De um ponto de vista teórico, as suas principais influências encontram-se nos estudos dos dois mestres franceses já referidos, a par de Heinrich Wölfflin, Alois Riegl e Wilhelm Worringer, enquanto parte da sua metodologia deriva das obras de investigadores nacionais, nomeadamente Joaquim de Vasconcelos, Vergílio Correia, Manuel Monteiro, Reinaldo dos Santos e Aguiar Barreiros. No decurso da sua carreira académica foi docente nas universidades de Poitiers, La Laguna (Tenerife), Milão, Baía, Rio de Janeiro e Recife, onde recebeu o doutoramento Honoris Causa, tendo sido agraciado no Brasil com a Ordem do Cruzeiro do Sul.

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