Com a morte de D. Pedro IV, abandonou as cortes uma vez que foi convidado pela jovem rainha para Ministro dos Negócios do Reino. Simultaneamente, desempenhou a função de Guarda-mor do Real Arquivo da Torre do Tombo, a partir de 4 de Junho de 1834 e até final de Setembro de 1836. Foi ainda Conselheiro de Estado e Par do Reino.

A par com a sua actividade política teve igualmente uma carreira de relevo na Igreja. Após a ordenação, passou para o Mosteiro de Rendufe, e seguidamente para o Colégio de Nossa Senhora da Estrela, em Lisboa. Em 1785, estabeleceu-se no de Coimbra, certamente para poder frequentar as aulas na respectiva Universidade. Desempenhou os cargos de Abade do Colégio de Coimbra, Visitador-geral e Cronista-mor da sua Ordem.

Em Janeiro de 1821 foi nomeado coadjutor e futuro sucessor do Bispo de Coimbra. O titular do bispado faleceu em Junho de 1822, tendo Frei Francisco assumido o cargo, sendo sagrado Bispo em Setembro seguinte. Por esta altura recebeu igualmente o título de Conde de Arganil e senhor de Côja. Pouco tempo permaneceu na cadeira episcopal, devido à já mencionada instabilidade política que o reino conheceu nesta primeira metade de Oitocentos, tendo renunciado ao cargo em 1823, quando se retirou no Mosteiro da Batalha. O último momento que importa destacar, na sua faceta religiosa é nomeação para a Cadeira Patriarcal de Lisboa, em 1840, por iniciativa de D. Maria II. A Santa Sé reconheceu o título e atribui-lhe a dignidade de cardeal.

Uma parte significativa da juventude de Frei Francisco de S. Luís foi dedicada aos estudos na Faculdade de Teologia em Coimbra, onde obteve o grau de doutor, em 1791. Ao longo da sua vida manteve uma forte ligação à Universidade, tendo sido professor na mesma, por diversos períodos. Logo após concluir o seu doutoramento, foi professor de Matemática, no Colégio de São Bento, ensinando os alunos do curso de Filosofia. Em 1805 foi habilitado, por unanimidade, como opositor às cadeiras da Faculdade de Teologia, na qual se tinha formado. Em 1817, foi promovido a professor de Filosofia, no Colégio das Artes. Em 20 de outubro de 1821 foi nomeado reitor e reformador da mesma Universidade. No entanto, deixou o cargo em 1823, na mesma altura em que deixou de ser Bispo de Coimbra.

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