Pouco tempo depois de ter obtido o grau de doutor, foi premiado com medalha de ouro, pela Academia de Ciências de Lisboa, pela qualidade literária de um dos seus primeiros estudos de história: Comparação da história de D. João de Castro por Jacinto Freire de Andrade e da vida de D. Paulo de Lima por Diogo do Couto. Em 1794 foi admitido como sócio da mesma, e em 1838 foi eleito vice-presidente.

Em 22 de Dezembro de 1836 foi admitido como Membro Honorário da Academia de Belas Artes. Este trabalho resultou de um «desafio» lançado pela Academia das Ciências, no seu programa de 17 de janeiro de 1792, para o ano de 1794: «Comparar a Historia de D. João de Castro, por Jacinto Freire de Andrade, e a Vida de D. Paulo de Lima, por Diogo do Couto, tanto pelo que respeita às perfeições ou vicios da linguagem e do estilo, como pelo que respeita ás perfeições e vicios de ambos em qualidade de escriptores da historia» (Saraiva, tom. X, p. 3). A produção escrita de Frei Francisco de S. Luís é imensa. Os seus textos foram reunidos nas Obras Completas, tendo a edição contado com o patrocínio do próprio governo. O responsável pela edição foi António Correia Caldeira, sobrinho do Cardeal Saraiva, que tinha herdado a documentação de seu tio e que decidiu publicar os textos que já tinham merecido publicação anterior, nomeadamente no âmbito da Academia das Ciências, como muitos outros que estavam inéditos. Os dez tomos foram dados à estampa pela Imprensa Nacional, entre 1872 e 1883, com uma introdução do Marquês de Resende. Os domínios de estudo abordados são essencialmente história, literatura e linguística, mas mesmo nestes dois últimos campos socorre-se bastante da análise do passado, para expor os seus pontos de vista. No entanto, aparecem igualmente diversos textos relacionados com a situação nacional contemporânea do religioso beneditino.

Na breve introdução que redigiu para as Obras Completas, o Marquês de Resende chama a atenção para o conhecimento enciclopédico de Saraiva e refere diversos textos que este redigiu relacionados com a época em que viveu, nomeadamente um projeto de Constituição, escrito em 1821, que deveria ser oferecido ao príncipe D. Pedro, futuro D. Pedro IV, caso ele regressasse antes da discussão em cortes das bases da Constituição.

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