Formou-se em 1921 e 1922, com a classificação de 17 valores em ambas as licenciaturas, entrando de imediato na carreira forense. O falecimento dos avós, ambos em Fevereiro de 1923, levou-o ao encontro dos pais, no Brasil. De regresso, nos finais do ano seguinte retomou a advocacia, tendo posteriormente começado a preparar o seu doutoramento em Ciências Históricas, ao mesmo tempo que ingressava na Escola Normal Superior.

A 19 de Junho de 1930, requereu provas de doutoramento, submetendo-se aos requisitos legais que então impunham aos candidatos a defesa de teses a sortear para os interrogatórios complementares. Deviam ser incluídas no mesmo volume da dissertação principal. Para além dele, em História, apenas Manuel Heleno foi também atingido por esta legislação. O conjunto intitulou-se O Significado das Navegações e Outros Ensaios. As provas públicas realizaram-se na Faculdade de Letras da Universidade de Lisboa, a 14 e 16 de Dezembro de 1930, perante um júri presidido por Carneiro Pacheco, com Oliveira Ramos e Agostinho Fortes como arguentes. Segundo os jornais da época, larga assistência compareceu ao evento, tendo a dissertação provocado vivo e brilhantíssimo debate. As teses defendidas tinham a preocupação de contrariar opiniões consagradas, evidenciando uma concepção historiográfica que recusava a visão fragmentária, sectorial ou puramente erudita dos Descobrimentos, em manifesto contraste com o usual esquema positivista, não deixando de analisar criticamente a conexão entre as diversas interpretações e as respectivas bases teóricas ou simplesmente doutrinárias.

Sensível ao debate sobre a divisão da História em períodos, Mário de Albuquerque sustentava uma explicação de pendor global, procurando inserir os Descobrimentos portugueses numa perspectiva de história comparada. Propunha uma «arquitectura de conjunto» (p. 15), não totalmente alheia a uma certa inspiração na «por vezes bem confusa obra “O Declínio do Ocidente”» (pp. 233, 282) de Oswald Spengler, cujas ideias não deixou de rebater, desmontando-lhe as contradições (p. 236) ou recusando-lhe, por vezes com ironia, as classificações («o homem fáustico deve ter sido moldado nas fábricas dos bonecos de Nuremberg […]», p. 284). Num estilo por vezes contundente, alertava para a complexidade da Expansão, claramente defendendo a improcedência crítica de um factor único de explicação, a começar pela «ultra-romântica» (p. 23) tese de António Sérgio. Metodicamente, enumerou as proposições sergianas, refutando-as à luz das fontes e das mentalidades epocais.

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