No ano de 1900, Pedro de Azevedo já se encontrava ao serviço do Real Arquivo da Torre do Tombo, nomeado para a posição de amanuense paleógrafo, cargo a que estava naturalmente habilitado devido à sua formação escolar como bibliotecário e arquivista. Pouco tempo decorrido, em 1902, era confirmado como 1.º conservador da instituição, e colocado à frente da primeira secção do arquivo, onde estavam depositados os manuscritos mais preciosos. Coube-lhe também dirigir o serviço de expediente dessa secção, com a obrigação de elaborar relatórios periódicos ordinários, pelos quais se fica a conhecer grande parte do seu trabalho administrativo, repartido entre as aulas de paleografia, a organização de concursos, a dirimição de pleitos internos e a gestão de fundos documentais. Neste âmbito, por exemplo, foi encarregue de dirigir o fundo da Coleção Especial – formado por bulas, breves e outros documentos eclesiásticos –, supervisionar a catalogação do importante e extenso cartório do cabido da sé de Coimbra, e organizar o serviço do Registo das Mercês, encargo que seria apenas provisório caso não tivesse sucedido a morte do conservador Almeida Caldeira.

Tinha iniciado há pouco tempo o trabalho no Arquivo da Torre do Tombo, quando foi convidado a dar aulas e a reger a cadeira de diplomática no Curso Superior das Bibliotecas e Arquivos, assim sucedendo a João Basto, o anterior responsável pela disciplina. Daí foi transferido, em 1902, para a cadeira de paleografia, em atenção aos conhecimentos especiais que possuía, e que o habilitavam, mais do que a qualquer outro, à regência dessa matéria. Durante os anos em que acumulou a docência com o trabalho em arquivos públicos, conferiu sempre grande importância aos conteúdos pedagógicos, como certificam os detalhados planos que preparou para as aulas de paleografia latina e portuguesa, que constituem uma prova do seu espírito profundamente sistemático e cartesiano.

Em 1918, depois de vários anos como professor e como primeiro conservador do Arquivo da Torre do Tombo, foi chamado à Biblioteca Nacional de Lisboa para dirigir a importante secção de Reservados. Acabou nomeado Diretor interino da instituição, em 1927, posição que ocupou até à data da sua morte.

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