O esforço que investiu na elaboração do Quadro elementar das relações políticas e diplomáticas de Portugal, foi aproveitado para a preparação da História de Portugal nos séculos XVII e XVIII, aquela que viria a ser a sua obra de maior fôlego e provavelmente de maior relevância. Os últimos 13 anos da vida de Rebelo da Silva destinaram-se à realização deste projecto que foi subsidiado por portaria de 15 de Outubro de 1858. Aí se estipulava que a obra devia ser precedida de uma introdução na qual se referissem os acontecimentos que “prepararam a intrusão dos soberanos espanhóis, e as causas, que deram em resultado a restauração da independência de Portugal”. Tal determinação que revela a intencionalidade subjacente de facultar aos portugueses dados sobre os “perigos” de uma nova união ibérica, não pode deixar de ser considerada como uma tomada de posição face aos autores que advogavam a fusão de Portugal e Espanha, na senda das teses de Sinibaldo de Mas. No primeiro volume História de Portugal nos séculos XVII e XVIII, logo a abrir, vinha uma “advertência” na qual o autor explanava as intenções e programa de trabalho que presidiram à realização da obra. Nela assumia a pretensão de narrar sobretudo “os sucessos e as suas causas; contemplar à luz da verdade os homens e os acontecimentos; contemplar a interpretação dos factos com a pintura das instituições, dos costumes e da cultura intelectual; […] não prezando unicamente notícias de cercos e batalhas” mas indagando o “sentido e as razões dos factos”. Nesta obra tirou partido dos seus recursos literários, construindo uma narrativa fluída e cativante. Apesar de não perder de vista o cumprimento dos preceitos que advogava para a construção do conhecimento histórico, nem sempre terá recorrido às fontes arquivísticas, mácula de que se redimia pela frequente citação de estudos nacionais e estrangeiros, consideravelmente actualizados, esforço patente pela inclusão de um número assinalável de notas. Assim, o grande valor desta obra deriva concomitantemente do estilo acessível e cativante, do rigor metodológico e da amplitude do trabalho desenvolvido. Estudando primeiro a política e, em seguida, as instituições, desdobrou a obra em cinco volumes, obedecendo os primeiros a uma abordagem eminentemente cronológica, organizada por reinados, na qual discorre, de forma sistemática, desde a infância de D. Sebastião até à Restauração e primeiras medidas da governação de D. João IV. Nos dois derradeiros volumes integra abordagens de grandes temas, procedendo a uma análise eminentemente económica e social. Segundo Borges de Macedo esta organização contribuiu para que a obra representasse, no contexto da historiografia portuguesa, a primeira história política que “comporta organicamente uma história económica definida como tal” (Jorge Borges de Macedo, A «História de Portugal nos Séculos XVII e XVIII» e o seu Autor, 1971, p.100). Preocupações semelhantes o teriam acompanharam Memória sobre a População e a Agricultura de Portugal, em que também integrou elementos relevantes de historia económica e social.

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