Ao longo das décadas de 1920 e 1930, além da carreira de sucesso no âmbito empresarial, Simonsen foi-se tornando uma das principais lideranças industrialistas do país. A sua projeção no cenário público nacional teve início em 1919, quando, a convite do então Ministro da Agricultura, integrou a missão comercial enviada à Inglaterra em junho desse ano. Nessa ocasião, Simonsen envolveu-se ativamente nos debates, proferiu discursos solicitando apoio técnico para a economia brasileira e escreveu artigos para a Revista Times divulgando oportunidades de negócios no Brasil. Ao longo dos anos de 1920, Simonsen participou no movimento de diversificação industrial então em curso, vindo a presidir o Sindicato Nacional dos Combustíveis Líquidos em 1923. Em 1924, atuou como diretor da Cerâmica São Caetano e, em 1926, organizou as campanhas nacionais da borracha e dos artefatos de cobre. Um momento marcante na sua trajetória de liderança empresarial data de 1928, quando, perante divergências entre interesses industriais e comerciais no interior da Associação Comercial de São Paulo, participou na fundação do Centro das Indústrias do Estado de São Paulo (CIESP, posteriormente nomeada de FIESP) e se tornou o seu vice-presidente. O discurso proferido na fundação do CIESP, publicado sob o título de “Orientação Industrial Brasileira”, é considerado um marco na trajetória política e intelectual de Simonsen. Na ocasião, ele apresentou uma série de temas que seriam aprofundados ao longo das décadas de 1930 e 1940, em especial a afirmação da indispensabilidade da indústria para a independência econômica e política do país, o questionamento da ideia de “indústria artificial”, utilizada para rechaçar medidas protecionistas, e a reclamação de medidas protecionistas mais amplas.

No decênio de 1930, a inserção de Simonsen na esfera pública foi cada vez mais constante. Em 1932, envolveu-se ativamente na formação da Frente Única de São Paulo (FUP), que reivindicava a autonomia política do Estado e a reconstitucionalização imediata do país. Deflagrada a luta armada em julho desse ano, foi um dos principais responsáveis por adaptar o parque industrial paulista à economia de guerra. Findada a guerra civil, o governo Vargas viu-se obrigado a convocar uma Assembleia Constituinte, o que levou Simonsen a ser indicado como deputado classista, sendo reconduzido ao mesmo posto ainda em 1934. Entre 1935 e 1936, Simonsen presidiu o Centro Industrial do Brasil (CIB) e, em 1937, foi eleito presidente da FIESP, consolidando-se como a principal liderança industrialista do Brasil.

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