Dez anos depois, em 1878, entrou para o Curso Superior de Letras como professor na companhia de Guilherme de Vasconcelos Abreu, para assumirem duas novas cadeiras, as primeiras de linguística moderna a serem ministradas em Portugal. Abreu, recém-chegado de França e Alemanha, onde estudara sânscrito e orientalismo, encarregou-se de uma cadeira de Língua e literatura sânscrita, védica e clássica, enquanto a Adolfo Coelho era atribuída a cadeira de Filologia comparada, ou ciência da linguagem, criada para satisfazer uma petição de académicos portugueses e, em clara revelação de influências e alianças, de destacados linguistas da escola alemã - Carolina Michaëlis, Adolf Tobler, Gustav Gröber, Karl von Reinhardstoettner, Wilhelm Storck -, que não só propunham a cadeira como indigitavam o seu regente: «A ciência estrangeira, a mais competente para julgar dos métodos por ela criados, reconhece num linguista português, Francisco Adolfo Coelho, a competência necessária para professar aquela disciplina.» (Manual de Filologia Portuguesa ,1977, p. 22).

Com efeito, era já vasta em 1878 a obra publicada de Coelho, quase inteiramente constituída por trabalhos de natureza linguística, mas também sobre literatura popular, romanceiro e antropologia. Neles se alicerçava o juízo sobre a sua competência para o cargo docente que passou a ocupar no CSL.

Mas já se vislumbrava uma outra faceta, que mais imediatamente o aproximaria dos seus contemporâneos: a de pedagogo teórico e prático e de tribuno ao serviço da causa essencial da educação do povo. Como pedagogo, por igual o interessaram os três níveis clássicos do ensino (primário, secundário e universitário), sobre e para os quais escreveu abundantemente, desde métodos de leitura para crianças e recolhas de jogos e contos infantis, até estudos sobre o papel educativo dos trabalhos manuais e dos exercícios físicos e ainda relatórios, programas e projectos visando a reorganização do sistema educativo nacional; mas interessava-o principalmente o combate à ignorância e ao atraso da sociedade portuguesa, que animava o debate ideológico da sua geração. Apontado como linguista de gabinete, de sedentarismo não poderá ser acusada a sua acção neste domínio, em que a observação teórica foi claramente superada por prolongada e intensiva intervenção prática: entre outros cargos administrativos, fundou em 1883 e quase até à morte dirigiu a Escola Primária Superior de Rodrigues Sampaio, onde ensinou todas as matérias menos desenho e onde dizem que ocupava cinco horas de trabalho diárias. Foi ainda professor na Escola Normal Superior de Lisboa, em acumulação com a cátedra do Curso Superior de Letras e, depois de 1911, da Faculdade de Letras de Lisboa.

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