Este itinerário de pedagogo estava delineado desde que tomou parte, em 1871, nas célebres conferências democráticas do Casino, realizadas na esteira da questão do Bom-senso e Bom-gosto. Depois de Antero do Quental se ocupar da decadência da nação e de Augusto Soromenho se ter pronunciado fulminantemente sobre a literatura portuguesa, a crítica atingiria o auge na quinta conferência, dada por Adolfo Coelho a 19 de Junho de 1871, sobre A Questão do Ensino. Nela, criticou a organização, formas e tipos de ensino praticado em Portugal em termos tais que as autoridades interditaram o prosseguimento das conferências, alegando que nelas se expunham «doutrinas e proposições que atacavam a religião e as instituições políticas do Estado» (Manual de Filologia Portuguesa, 1977, p. 23). De facto, Coelho defendia que a decadência do ensino se devia à aliança entre o Estado e a Igreja, o que tornava imperiosas tanto a separação entre ambos como a promoção da liberdade do pensamento: «Lembremo-nos em primeiro logar de que estamos n’um paiz em que o catholicismo é a religião do estado imposta materialmente á consciencia de todos os que são portuguezes: o espirito scientifico é pois aqui repellido de tudo o que estiver sob a acção immediata do estado, perseguido fóra d’elle... N’uma palavra, a investigação livre da verdade é impossivel em Portugal.» (Theoria da conjugação em latim e portuguez..., 1871, pp. 23-24).

A partir dos anos 80, o exame da sua bibliografia revela um número crescente de escritos sobre temas de educação e literatura infantil, com destaque para a difusão das ideias do pedagogo alemão Friedrich Froebel, fundador dos Kindergarten. Os seus estudos de maior fôlego monográfico ostentam títulos que falam por si do conteúdo e do ideário com que engatavam nas preocupações programáticas do tempo: Os Elementos Tradicionais da Educação (1883), A reforma do Curso Superior de Letras (1889), Esboço de um programa para o estudo antropológico, patológico e demográfico do povo português (1890), Proposta relativa a um inquérito do estado físico, moral e intelectual do povo português (1890), Pedagogia do Povo Português (1898), O estudo da criança (1913), Cultura e analfabetismo (1916). Ao lado destes, abundam escritos aparecidos na imprensa diária, revelando o desejo de atingir rapidamente camadas da população que não acederiam a literatura mais especializada.

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