CSA começou a desenvolver atividades políticas durante a ditadura de Miguel Primo de Rivera (1923-1930) por considerar que era um ‘dever civil’, mas sempre afirmou que este foi um ‘caminho torto’ que o afastou da investigação. Ingressou na Acción Republicana de Manuel Azaña e, desde a proclamação da Segunda República, no dia 14 de abril de 1931, desempenhou diversos cargos políticos, para além de ser reitor da Universidad Central: deputado por Ávila, presidente da Comisión de Instrucción Pública, ministro de Estado, ministro de Negocios Extranjeros, embaixador em Portugal, vice-presidente das Cortes. Contudo, sempre afirmou que não se via a si próprio como um político e que o seu único propósito tinha sido “encarrilar o destino de Espanha”. Definia-se como “espanhol, democrata, liberal, católico e republicano” e partilhava as ideias de centro-esquerda de Azaña porque era contrário à intolerância dos sectores mais tradicionais, mas também à intransigência dos mais radicalizados. Na sua intervenção no debate para a aprovação da Constitución de 1931 aplaudiu a política socialista e a “justiça das suas reivindicações”, bem como a “tendência autonomista”, por pensar que “Espanha sempre tem sido uma e múltipla”. O seu principal projeto político foi a já citada lei de reforma agrária, que visava restituir a propriedade da terra aos camponeses através de expropriações. Pretendia combater os abusos e recusava-se a suavizar a norma com medidas paliativas, como as indemnizações. A suspensão da reforma, em 1933, significou para ele o anúncio do fim da República.

No dia 15 de maio de 1936, CSA chegou a Lisboa no comboio procedente de Madrid com o objetivo de tentar melhorar as relações entre o governo da República Española e o regime de Salazar. Na estação foi recebido por jovens estudantes, apoiantes democratas, um grupo de fascistas e milhares de polícias. Numa intervenção no Radio Clube Português defendeu a ideia republicana de criar “uma Espanha melhor”, “em paz dentro de leis morais e humanas novas”, e explicou que para seguir uma “rota criadora de Espanha” distanciada de regimes estranhos, da direita ou da esquerda, intelectuais como ele próprio tinham-se “lançado ao mar das paixões políticas”. Minutos depois da intervenção – que seria publicada na íntegra no jornal O Século – foi lido na Emissora Nacional o discurso de D. João I na altura da batalha de Aljubarrota. Nas semanas seguintes, as referências a Aljubarrota repetiram-se de maneira quase constante, até ao ponto do novo embaixador dizer que “a batalha que perdeu Castela há sete séculos poderia crer-se que fora ganha pela ditadura atual anteontem”. Episódios deste tipo, junto com a imagem que a imprensa portuguesa dava da situação política espanhola, que CSA julgava aumentada, revelavam a tensão entre o regime salazarista e o governo republicano.

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