Luis Guilherme Furtado Mendonça Castilho de Albuquerque (que usou Luís Guilherme Mendonça de Albuquerque) nasceu em Lisboa a 6 de Março de 1917, filho primogénito de Eduardo Castilho de Albuquerque, oficial do Exército da arma de Cavalaria, e Emília Sá Mendonça Furtado de Albuquerque. Teve como avós paternos Luís de Albuquerque e Virgínia Júlia de Castilho de Albuquerque. Em 1943 contraiu matrimónio com Maria Benedita Lares de Morais. Frequentou em Coimbra os Liceus José Falcão e Júlio Henriques, ingressando depois no Colégio Militar (número 89), e conclui o curso geral dos liceus em 1934. Estudou Matemática na Faculdade de Ciências da Universidade de Coimbra, terminando a licenciatura na Faculdade de Ciências da Universidade de Lisboa em 1939, e logo em 1940 a licenciatura em Engenharia Geográfica.

Iniciou a carreira universitária em 1941 como assistente do 1º grupo (Análise e Geometria) na Faculdade de Ciências da Universidade de Coimbra, onde foi regente de um longo número de cadeiras de Geometria, Álgebra, Cálculo e Desenho.Em 1946 foi eleito Presidente da Associação Académica de Coimbra, não lhe sendo permitido que venha a tomar posse efectiva do cargo por motivos políticos.

Dois anos volvidos foi aprovado por unanimidade no concurso para Professor de cadeiras e cursos anexos de Desenho na Faculdade de Ciências, vindo a ser provido em 11 de Janeiro de 1949. Dez anos depois obteve o doutoramento em Matemática com 19 valores, na Universidade de Coimbra. Apresenta a tese Sobre a Teoria da Aproximação Funcional. A realização desta prova, essencial ao bom prosseguimento da sua carreira académica, foi-lhe dificultada e protelada de diversas formas, durante anos (a tese estava concluída havia muito) , dado as suas ideias políticas não serem concordes com a ideologia oficial do regime, situação que veio a ser desbloqueada de por intervenção de Manuel Lopes de Almeida, ao tempo diretor da Biblioteca Geral da Universidade de Coimbra e figura grada da Situação (chegou a ser ministro da Educação em 1961-2), amigo de uma vida de Luís de Albuquerque e que por ele se responsabilizou perante a polícia política. As condições adversas que lhe criaram na Universidade fizeram-no chegar a leccionar mais de trinta horas por semana.

Logo depois estudou Métodos Estocásticos na Universidade de Göttingen (Alemanha Federal) com uma bolsa do Instituto de Alta Cultura, seguindo os seminários do Professor Konrad Jacobs. No regresso a Faculdade vedou-lhe o retorno à cadeira de Cálculo das Probabilidades, cujo ensino inovara anteriormente e para a qual se especializara. É-lhe entregue a cadeira de Álgebra; virá a ser um dos impulsionadores da mais tarde chamada Escola Portuguesa de Álgebra Linear, que alcança grande prestígio internacional.

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