A aproximação à cultura espanhola emergiu ao frequentar o Archivo General de Simancas pela mão do seu Mestre Léon Bourdon. Aí cruzou-se com jovens assistentes que preparavam os seus doutoramentos e viriam a tornar-se nomes de referência da historiografia do país vizinho, contraindo amizade com alguns deles, que aprofundou no âmbito das Academias de História de Espanha e Portugal. O relacionamento entre estas instituições congéneres tornou-se intenso e adquiriu raízes muito sólidas com a realização de encontros naquele país e em Portugal. Participou regularmente em cursos de Verão organizados por Universidades de Espanha, nomeadamente El Escorial, La Rábida (Huelva), Valladolid, Guadalajara e La Granda (Oviedo), dando a Academia Portuguesa da História continuidade a este último. Em reconhecimento pelo que Veríssimo Serrão fez para aprofundar as relações entre os dois países, Espanha atribuiu-lhe o muito prestigiado Prémio Príncipe das Astúrias em Ciências Sociais (1995). O actual monarca, no discurso então proferido afirmou que “ninguém como Joaquim Veríssimo Serrão fez tanto para aproximar os historiadores portugueses e espanhóis”. 

Se o tema da expansão ultramarina e do Império constituiu outro campo da sua investigação e docência, o Brasil ocupou um espaço privilegiado. Por ocasião do IV Centenário do Rio de Janeiro, em 1965 publicou O Rio de Janeiro no século XVI, vol. I. Estudo Histórico, vol. II, Documentos dos Arquivos Portugueses. Mas o grande impulso dado às relações com o Brasil resultou dos contactos entre o Instituto Histórico e Geográfico do Rio de Janeiro e a Academia Portuguesa da História, enquanto seu presidente. O êxito desencadeou uma rede de intercâmbios que se estendeu progressivamente a Institutos Históricos e Geográficos de outros Estados, assim se consolidando o desejado estreitamento de laços culturais e de amizade com o imenso universo luso-brasileiro, sendo de salientar a participação na grande colectânea Iberoamérica. Una comunidad (1989), em que colaborou com 8 textos. Em reconhecimento do mérito de Joaquim Veríssimo Serrão nesta aproximação, logo em 1978 a Academia Brasileira das Letras elegeu-o como seu membro.  A ligação ao Brasil foi ponto de partida para o alargamento ao vasto mundo Ibero-Americano, assentes em moldes institucionais. Dessa expansão resultou que, hoje, desse universo cultural fazem parte a Academia de la História de Espanha e as congéneres de países americanos. Veríssimo Serrão foi o grande impulsionador da construção deste universo cultural, sendo, por isso, naturalmente membro de cada umas destas academias e em simultâneo co-fundador da Associação das Academias da Ibero-América. 

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