Em 1943 é eleito suplente do Comité Central do PCP sob o pseudónimo de “Frederico” e, no ano seguinte, passou a controlar o Comité Regional do Oeste-Sul. Paralelamente, controlava os Grupos Antifascistas de Combate através da Comissão de Ligação Militar, integrava a Comissão Executiva do MUNAF, representava os interesses do PCP junto do MUD e associou-se ao Movimento Nacional Democrático. Como consequência do seu activismo , foi detido pela PIDE entre 1945-46 e em 1951. Porém, desde finais da década de 1940 que Piteira Santos era alvo de acusações dentro do partido, sendo rotulado de “renegado” e de “traidor” por alguns membros. Datam dessa época as acusações no jornal Avante! de revisionista, “titista” e de oportunismo associado a uma lógica heterodoxa. Esse foi o momento de ruptura entre Piteira Santos e o Partido Comunista Português (Soares, Portugal Amordaçado , 1974, pp. 172-3 e 185-6).

O seu percurso académico foi intermitente, na medida em que o activismo e as respectivas consequências lho permitiam. Apresentou a sua tese de dissertação de licenciatura na Faculdade de Letras de Lisboa em 1950, intitulada Geografia e Economia da Revolução de 1820 , vindo a ser publicada parcialmente em artigos na Revista de Economia em 1951 e, mais tarde, pela Europa-América. O autor propôs-se traçar o desenvolvimento económico e social de Portugal na viragem para o século XIX e as mudanças e dificuldades sentidas no seio da sociedade portuguesa. É uma investigação que tenta ir além de uma perspectiva individual sobre as grandes figuras da época, favorecendo uma perspectiva de conjunto que indicasse “(…) as grandes linhas do comportamento colectivo (…). São elas que interessam à história sociológica” (Santos, Geografia e Economia da Revolução de 1820 , 1962, p. 68).

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