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A relevância da ação benemérita dos seus fundadores está patente na constituição do fundo inicial do qual faziam parte, para além dos livros da Real Mesa Censória e a livraria da extinta Academia Real de História, as doações de Frei Manuel do Cenáculo, a que se juntariam os livros de Ribeiro dos Santos e também as aquisições que conseguiu fazer durante a sua gestão. A esta composição faltavam, porém, livros modernos de Ciências e Geografia.
Apesar do reconhecimento público, legitimado pela presença de destacadas figuras intelectuais daquele tempo, em que se destaca a visita da Marquesa de Alorna (16/10/1797), a Biblioteca Nacional afigurava-se comprometida na sua continuidade, quer pela imposição de se reconstituir a biblioteca erudita da Ajuda à custa do seu acervo, quer pela manifesta concorrência do Arquivo da Torre do Tombo. Foi fundamental a ação dos sucessores de António Ribeiro dos Santos que estiveram à frente dos destinos da Real Biblioteca Pública até ao final da Guerra Civil, assegurando o crescimento do seu acervo e o alargamento do horário, apesar das dificuldades com que se debatiam.
À semelhança do seu antecessor, Monsenhor Joaquim José Ferreira Gordo mostrou vontade de contribuir pessoalmente para reforçar o espólio da Biblioteca, tornando-se seu doador, mas com a reserva de não ser afastado do cargo, o que acabou por acontecer, levando-o a desviar o património para a Academia (Real) das Ciências. Foi uma das situações em que os destinos desta instituição científica, assim como aconteceu com a Sociedade de Geografia, se entrecruzaram com o percurso da Biblioteca Nacional. De registar o papel relevante desempenhado por J. J. Ferreira Gordo na organização do acervo documental da Academia de Ciências, em particular na investigação levada a cabo na Torre do Tombo e noutros cartórios a nível nacional, excetuando o Alentejo, controlado por Frei Manuel do Cenáculo Villas Boas.
O acervo da Biblioteca Nacional constituiu-se em larga medida com a herança recebida dos extintos conventos que começaram a ser integrados em 1834, durante o curto mandato de Joaquim Larcher, continuando depois com Vasco Pinto de Sousa Coutinho Balsemão, de forma mais estruturada, através do serviço criado para o efeito, DLEC, sedeado no edifício do Convento de S. Francisco, onde passou a funcionar a Biblioteca Nacional de Lisboa, assim designada pelo Decreto de 7 de Dezembro de 1836.
