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A composição deste espólio era muito irregular, tendo sido feito um esforço para inventariar, catalogar e apreciar todos os documentos, um trabalho assumido por J. S. Mendes Leal, no seu segundo mandato, através de uma Comissão nomeada para o efeito, que mobilizou bibliotecários e bibliógrafos, conhecidos redatores de catálogos de leilão, que facilitaram também a concretização de um objetivo posterior: promover a venda de livros em língua estrangeira (espanhol e sobretudo latim – 19 mil obras), de forma a poder investir na compra de volumes novos para a Biblioteca Nacional. Findada a complexa intervenção de inventário, catalogação e venda (em lotes e a peso), o balanço saldou-se numa assinalável diferença entre as 183 mil obras recebidas em 1841 e as 13 mil restantes no Depósito, em 1865.
Não obstante, a direção de Mendes Leal foi amiúde entrecortada pelo exercício de outras funções e, na sua ausência, as decisões competiam a António da Silva Túlio, escritor e historiador, a trabalhar na Biblioteca Nacional, desde 1844, como oficial, conservador e bibliotecário, sucessivamente, até chegar a exercer, interinamente, as funções de direcção, na ausência do bibliotecário-mor.
Em termos de organização a biblioteca não sofreu alterações apreciáveis, sendo três as repartições: Ciências e Artes, História e Literatura, Manuscritos e Numismática. As mudanças de monta surgiram com António José Enes, o diretor que sucedeu a Mendes Leal, desde Setembro de 1886. Na sua vigência foi criada a Inspeção das Bibliotecas e Arquivos Públicos (29 de Dezembro, 1887), integrada por um inspetor da Biblioteca Nacional e outro da Torre do Tombo. O catálogo coletivo constituía uma das incumbências deste órgão, assim como lhe cabia fomentar o empréstimo entre bibliotecas e desenvolver a formação técnica dos bibliotecários e arquivistas.
Até esta data, a administração literária e económica da Biblioteca Nacional de Lisboa (BNL) esteve a cargo de um Conselho superintendido pelo bibliotecário-mor que passou, então, para a dependência da Inspeção Geral das Bibliotecas e Arquivos Públicos, situação que se manteve até à reorganização introduzida pelo decreto de 24 de Dezembro de 1901 que veio reforçar o poder de fiscalização do bibliotecário-mor, colocando-o na dependência direta do Ministério do Reino e concedendo-lhe amplas atribuições sobre a generalidade das bibliotecas denominadas públicas.
